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催化氧化法處理焦化廢水研究

文檔作者：鄒琳琳黃沖潘一楊雙春文檔來源：遼寧石油化工大學(xué)		點(diǎn) 擊數(shù)：	更新時間： 2021年08月08日
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第42卷第3期
2013年3月
當(dāng) 代 化 工
Contemporary Chemical Industry
Vo1．42．NO．3
March，2013
催化氧化法處理焦化廢水研究
鄒琳琳，黃沖，潘 一，楊雙春
(遼寧石油化工大學(xué)， 遼寧撫順113001)
摘 要：焦化廢水是一種有毒有害、難生物降解的高濃度有機(jī)廢水，催化氧化法能夠分解有機(jī)大分子物質(zhì)、
降低焦化廢水毒性，近年來國內(nèi)外學(xué)者對其研究較多。介紹了催化氧化法處理焦化廢水的研究現(xiàn)狀，包括電極催
化法、電解催化法、濕式催化氧化法，超臨界水氧化法、催化耦合法、二氧化鈦光催化法和超聲協(xié)同光催化等。
對各種方法進(jìn)行了綜述和評價，同時對催化氧化法處理焦化廢水今后的研究方向提出了建議。
關(guān)鍵詞：焦化廢水；催化氧化法；二氧化鈦；催化耦合；光催化
中圖分類號：O 645．5 文獻(xiàn)標(biāo)識碼： A 文章編號： 1671—0460(2013)03—0319—04’
Study on Catalytic Oxidation Treatment of Coking W astewater
ZOULin—lin， HUANG Chong， Ⅳ Yi， YANG Shuang-chun
(Liaoning Shihua University,Liaoning Fushun 1 1 300 1，China)
Abstract：As high concentration organic wastewater,coking wastewater is poisonous．harmful and difficult
biodegradable．Catalytic oxidation process can decompose organic macromolecular material and reduce coking
wastewater toxic ．In this article．research status of catalytic oxidation treatment of coking wastewater was mainly
introduced．including electrode catalytic method， electrochemical catalysis method， wet catalytic oxidation，
supercritical water oxidation method，catalytic coupling method，titanium dioxide photo catalysis method and
ultrasonic collaborative light catalysis，and so on．Various methods were summarized and evaluated．Then，some
suggestions ofresearch direction in the future were put forward．
Key words：Coking wastewater；Catalytic oxidation method；Titanium dioxide；Catalytic coupling；Photo catalysis
焦化廢水是原煤的高溫干餾、煤氣凈化和化工
產(chǎn)品精制過程中產(chǎn)生的，主要含有酚類化合物、雜
環(huán)化合物、多環(huán)芳烴、氨氮、硫化物等，具有毒害
大、難降解、濃度高的特點(diǎn)。國內(nèi)外迄今為止沒有
有效的處理工藝，我國有80％的焦化企業(yè)氨氮和
COD排放不達(dá)標(biāo)，開發(fā)經(jīng)濟(jì)高效的焦化廢水處理工
藝對于焦化行業(yè)實現(xiàn)清潔生產(chǎn)和持續(xù)發(fā)展具有重要
的意義。催化氧化技術(shù)能夠有效處理焦化廢水中難
降解的有機(jī)物，筆者對催化氧化技術(shù)處理焦化廢水
的現(xiàn)狀進(jìn)行了介紹，并對今后的發(fā)展方向提出建議，
以期為相關(guān)研究提供參考。
1 電催化氧化法處理焦化廢水研究
催化氧化技術(shù)在焦化廢水的處理方面研究較
多，其中處理效果較好的有電極催化法，以其中三
維流化床電極法較為突出；電解催化法中電Fenton
法應(yīng)用最多。
1．1 電極催化法
張壘等 自行設(shè)計了三維流化床電極反應(yīng)器，
結(jié)果表明該反應(yīng)器能有效催化降解某鋼鐵公司焦化
廢水中的有機(jī)物，在電導(dǎo)率(以s計)為7．1 m·em～，
曝氣量為160 L．h一，電流密度(以A計)為48 m"em～，
pH值為5．0，投加量30 g· 時，電解30 min，COD
的去除率高達(dá)60％。王萬鵬等口 以三維流化床電極法
對山東某煤化有限公司焦化廢水進(jìn)行深度處理，研
究表明，最佳工作參數(shù)為反應(yīng)時間60 rain、槽電壓
15 V、曝氣量0．3 m ／h、pH=2、活性炭100 g／L，焦化
廢水CODer去除率在65％以上。張春暉等p 在極板間
距為lcm，電解時間為120 min，電解電壓為15 V的
最佳條件下，采用UBAF一復(fù)極性三維電極反應(yīng)器對
經(jīng)過二級生化處理后的焦化廢水進(jìn)行深度處理，出
水中COD和NH。一N含量分別為31．3 mg／L和13．7
mg／L，去除率分別為83-3％和79．4％，COD和氨氮指
標(biāo)均低于GB13456—1992中的焦化廢水一級排放標(biāo)
準(zhǔn)。管玉琢等H 以自制三維電極為反應(yīng)器，采用活
性炭纖維為陰極，鈦涂釕銥作為陽極，研究了電
Fenton法對遼寧某焦化廠焦化廢水的處理。結(jié)果表
基金項目：遼寧石油化工大學(xué)博士啟動資金項目，項目號：2012XJJO01
收稿日期： 2012—1 0-06
者尊介： 琳 (1992一)，孝，遼寧粵新，研究方向：環(huán)境工程。E-mail：通訊作者 panyi—bj@l 26．com。
： 楊雙春(1977一)，女，遼寧盤錦人，博士．研究方向：三廢治理與資源化。E-mail：yangchun
— bj@1 26．corn。
320
明，在pH值為3、反應(yīng)時間為90 min、電解電壓為15
v、活性炭粒子投加量為40 g／L條件下，該方法對焦
化廢水中揮發(fā)酚去除率>89-3％。張春華等 研究粒
子電極法在催化氧化某焦化廠焦化廢水方面的應(yīng)
用。結(jié)果表明：在電解電壓12 V、電解時間40 min、
活性炭中加入少量玻璃珠粒子的電極條件下，焦化
廢水二級處理出水的COD去除率可高達(dá)70％。孫舒
婧等【6J制備了多壁碳納米管修飾電極
(MWCNT．ME)，并分析了MWCNT．ME對焦化廠
二沉池廢水中難降解有機(jī)物的電催化性能。結(jié)果表
明，焦化廢水中不同種類有機(jī)污染物均得到了不同
程度的降解，120 min時COD值從最初的145 mg／L
下降到71 mg／L，降解率達(dá)到51％。婁軍芳等【7】自制
了粒子群膨脹床處理裝置，以工業(yè)上的廢料、沙子
為電催化電極，對某焦化廠焦化廢水進(jìn)行處理。研
究表明，在墩 3．0 h，槽電壓U=9．0 V，pH=9．0，曝
氣量為80 L／min的條件下，可將COD由l 062 mg／L，
降到497 mg／L。且對難降解的含氮雜環(huán)化合物的電
催化氧化效果明顯。劉璞等 】自制三維電極反應(yīng)器，
采用活性炭粒子電極，陽極為涂層鈦電極或石墨電
極。利用電催化氧化組合H2O2工藝，深度處理某鋼
鐵廠焦化公司焦化廢水，結(jié)果表明：在電流密度16．6
mA／cm2
、曝氣量160 L／h、電導(dǎo)率4．2 mS／cm、pH值
4．5～5、反應(yīng)時間40 min，此方法對TOC的去除率
達(dá)到40％。
1．2 電解催化法
潘碌亭等 采用催化鐵炭內(nèi)電解法(同時曝氣進(jìn)
行強(qiáng)化)對四川某焦化廠高質(zhì)量濃度焦化廢水進(jìn)行
預(yù)處理，結(jié)果表明，當(dāng)進(jìn)水COD在3 200～3 500 mg／L
之間，pH=3，鐵炭體積比1：1，反應(yīng)時間90 min
時，COD、酚、硫化物、色度和NH。一N的去除率分
別為66％，75％，73％，80％和34％，B／C由處理前的0．25
提高到0．52。李飛飛等 。 以鐵炭微電解工藝對某焦
化廠二沉池焦化廢水進(jìn)行動態(tài)連續(xù)電催化氧化研
究。結(jié)果表明，在原水初始pH值為3，f反應(yīng)=4 h，鐵屑
和顆?；钚蕴康耐都恿糠謩e為40 g／L和10 g／L，
回流比 分別為100％和200％時，出水COD分別達(dá)
到GB 13456—92中的二級和一級標(biāo)準(zhǔn)，出水氨氮可
以達(dá)到GB13456-92中的二級排放標(biāo)準(zhǔn)。徐仕容等
l】”在4～l3 。Fe：C=10：1、pH=1．5、空氣攪拌且未
加稀釋水的條件下，研究Fe—C微電解對低溫焦化
廢水厭氧COD的去除率，結(jié)果表明，其去除效果相
當(dāng)于常規(guī)補(bǔ)加稀釋水的效果，靜態(tài)自然消解速率
123．1 mg／(L·d1。處理后的焦化廢水COD濃度在
2 000 mg／L左右時，此低溫好氧法對COD去除率均
值為58．55％。陳文琳等 對Cu／Fe內(nèi)電解法預(yù)處理
焦化廢水進(jìn)行了研究。結(jié)果表明，內(nèi)電解法用于焦化
廢水的預(yù)處理，好氧COD去除率可達(dá)到80％～90％；
色度去除率77．7％～89．3％。何勤聰” 對廣東韶鋼集
團(tuán)焦化廢水處理過程產(chǎn)生的泡沫分離液進(jìn)行Fenton
催化氧化處理實驗，結(jié)果表明，采用『H O ]=100
mmol／L、『Fe“]=100 mg／L、pH=3、反應(yīng)時間為30 min
的Fenton催化氧化反應(yīng)條件，可以使分離液的COD
去除率達(dá)到68％以上，分離液的B／C值由0．12提高
至0．38。
1．3 膜輔助催化法
李海濤等” l在質(zhì)子交換隔膜電解槽中采用石墨
氈填充電極對北京某焦化廠焦化廢水進(jìn)行處理。以
生化出水為研究對象，在pH為2～3，F(xiàn)e 濃度為0．5～
1 mmol／L，電流I為100 mA，2 h陰極電Fenton的處理
效果最佳。在連續(xù)式反應(yīng)器中， 陽極氧化后
COD=180～200 mg／L、pH=2～3，再經(jīng)過陰極電
Fenton后CODd~于100 mg／L，pH=6～9，達(dá)到國家一
級排放標(biāo)準(zhǔn)。陽極氧化和陰極電芬頓均能夠有效去
除酚類、苯類、苯腈、苯并雜環(huán)類等多種有機(jī)污染
物。朱立等 采用電壓和電流分別為30 V和5 A，陽
極為網(wǎng)狀鈦涂稀有金屬電極，陰極為打孔不銹鋼電
極，膜為聚乙烯異相離子交換膜(3361BW)，進(jìn)行
離子膜電解催化技術(shù)預(yù)處理模擬焦化廢水。結(jié)果表
明該離子膜輔助電催化法對模擬焦化廢水電解2．5
h，苯酚、COD、氨氮的去除率分別為84％，45％和
99．5％ ，總能耗27 kWh／m 。
2 化學(xué)催化氧化法處理焦化廢水研究
化學(xué)催化氧化技術(shù)用于焦化廢水處理的技
術(shù)包括濕式催化氧化法、超臨界水氧化法、催化
耦合法等。
2．1 濕式催化氧化法
袁金磊等” 以CuO、Co O 、La O，為主要活性成
分，TiO2一ZrO2為載體，N ErO—Co3O 一La20，／TiO2一ZrO2
復(fù)合負(fù)載型催化劑，以此為催化劑采用催化濕式氧
化技術(shù)處理某焦化企業(yè)焦化廢水。在催化劑加入量
=10 g／L，反應(yīng)溫度=220℃，氧氣分壓=3．5 MPa的工
藝條件下反應(yīng)2 h，COD去除率達(dá)到98．7％，NH3-N去
除率達(dá)到97．9％。進(jìn)行15次的重復(fù)試驗表明，COD，
和NH，一N去除率分別維持在90％和88％左右。艾先
立等 以浸漬法制得負(fù)載型Fe／AC催化劑，并針對模
擬焦化廢水中的主要污染物苯酚、喹啉、氨氮進(jìn)行
第42卷第3期 鄒琳琳，等：催化氧化法處理焦化廢水研究 321
催化濕式過氧化氫氧化處~$(cwPo)。結(jié)果表明：催
化劑活性組分的負(fù)載量、焙燒溫度、初始pH值、氧
化劑(H：0：)用量對催化劑的催化活性和穩(wěn)定性均有
較大影響。鐵負(fù)載量為2％，300℃下焙燒4h~t]備的
Fe／AC催化劑，在進(jìn)水pH=5，30％H 0：加入量=1．8ml
條件下的COD去除率可達(dá)96．5％，且活性組分離子
溶出量小。許俊強(qiáng)等 采用濕式浸漬法制備非均相
Fe／ZSM一5催化劑，以H：O：為氧化劑，對焦化廢水進(jìn)
行催化氧化降解。催化反應(yīng)條件為幻間：2 h， 度=75
c【二，pH=4，H：O 分段滴加，與Fe／ZSM一5的用量關(guān)系為
90 mL／L：20 L，在此條件下焦化廢水的CODcr~從
原液的5 080 mg／L降低至約300 mg／L，CODer去除率
為94％。羅晉朝等 卅制備了Fe—Al交聯(lián)蒙脫土(Fe—Al
MMT)催化劑，采用催化濕式過氧化氫氧化法
(CWPO)處理模擬焦化廢水。結(jié)果表明，在T(焙
燒)=350℃，初始pH=3，fH O21=3 150 mg／L的條件
下反應(yīng)3 h，COD去除率可達(dá)87．1 l％，活性組分鐵離
子溶出量為4．78 mg／L。
2．2 超臨界水氧化法
高迪等口馴以催化超臨界水氧化技術(shù)對焦化廢水
進(jìn)行處理。結(jié)果表明，在反應(yīng)時間為60 S、反應(yīng)壓力
為30 MPa、反應(yīng)溫度為460℃ 、HzO：為氧化劑的最
佳實驗條件下，未加入催化劑時的氨氮去除率為
53．7％，分別以CuSO 和MnO 作為催化劑時氨氮去除
率為92．4％和86．9％。邱凱杰佇 利用一套連續(xù)式超臨
界水氧化設(shè)備對焦化廢水進(jìn)行處理研究，并且分別
以H202、KMnO4、NaCIO、kBrO3、Mn(NO3)2為氧化
劑，CuS0 為催化劑，在過氧比為1．5 3，壓力為24～3O
MPa，溫度為420～500℃，停留時間為20—60 s的反
應(yīng)條件下，研究對焦化廢水處理效果的影響。結(jié)果表
明，提高溫度、增加壓力、加大過氧倍數(shù)以及加長停
留時間均可促進(jìn)焦化廢水中污染物質(zhì)的降解。
2．3 催化耦合法
周素蕾等 利用粉煤灰一催化鐵一生物耦合工藝
對某廠焦化廢水進(jìn)行處理，發(fā)現(xiàn)粉煤灰和催化鐵工
藝可以較好地和生物法耦合，在降解難催化氧化有
機(jī)大分子物質(zhì)，降低焦化廢水毒性提高其可生物降
解性方面優(yōu)勢明顯，對CODcr和NH，一N的去除率可分
別高達(dá)89．64％和74．98％。鄭志軍 以二氧化氯催化
氧化一混凝一好氧曝氣聯(lián)合工藝對石家莊焦化廠
焦化廢水進(jìn)行處理。結(jié)果表明，二氧化氯可將焦化廢
水COD值從5 000 mg·L 催化氧化至3 000 mg·L～，加
入PAM進(jìn)行混凝處理后的出水COD值為1 200 mg·
，最后進(jìn)行好氧曝氣處理，停留時間為48 h，出水
COD值為120 mg·L～。朱樂輝 采用鐵碳微電解
／H。0z—t昆凝法催化氧化江西南昌市某鋼鐵生產(chǎn)廠焦
化廢水。確定在pH為2、H O 投加量為4．4 ml·L『 、
反應(yīng)時間為180 min、鐵屑投加量為30 g·L～、
m(Fe)／m(C)=3：1NCOD的去除效果最佳。pH為3、
H2O2投加量為1．8 ml·L～、反應(yīng)時問為120 min、鐵
屑投加量為3O g·L～、m(Fe)／m(C)=3：l時色度的去除
效果最佳?；炷臈l件在pH=7、FeCI3的投加量為
100 mg·L一、PAM 的投加量為2 mg·L。時最佳。結(jié)
果表明，在以上條件下處理焦化廢水，COD和色度
去除率可達(dá)97％和99％以上。蘇瑩【2 5J利用廢剛玉石
墨粉末代替活性炭同廢鐵屑一起作電極，采用短程
硝化一鐵炭微電解耦合工藝對丹東某煤化工公司焦
化廢水進(jìn)行脫氮處理。結(jié)果表明，在廢水初始pH為
3．0，反應(yīng)時間為70 min，鐵炭質(zhì)量m(Fe)／m(C)=1．0：
1-3，混凝pH為9．0的最佳條件下，短程硝化一鐵炭微
電解耦合工藝對NO2．N及TN的去除率分別達(dá)到
57．0％和50．0％
3 光催化氧化法處理焦化廢水研究
光催化氧化技術(shù)用于焦化廢水處理主要有二氧
化鈦催化法，光催化反應(yīng)器，及超聲協(xié)同光催化。
3．1 二氧化鈦光催化法
趙清華等【26J以自制的RE．TiO2／PAC(RE代表稀
土元素，PAC指粉末活性炭)光催化劑對焦化廢水
進(jìn)行氧化處理。當(dāng)m(PAC) (TiO2)=1：1時制
備的Nd．TiO2／PAC光催化活性最高。催化劑濃度、
廢水初始pH和初始COD是影響其催化降解效果的
主要因素。初始COD為385 mg／L、氣體流量為0．5
L／h、催化劑質(zhì)量濃度4 g／L的條件下光催化處理90
min，COD去除率可達(dá)89％。肖俊霞等【2 7J以TiO2光
催化氧化法對某焦化廢水處理站外排水進(jìn)行深度處
理。結(jié)果表明：在反應(yīng)時間為3 h，TiO2投加量為4
g／L，以及不對廢水pH值進(jìn)行調(diào)節(jié)的情況下，TOC
去除率為53．40％，有機(jī)物種類由66種降為23種。高敏
江等l2踟采用磁性納米TiO2／Fe3O4復(fù)合型光催化劑催
化處理某鋼鐵企業(yè)焦化廠有機(jī)高濃度焦化廢水，結(jié)
果表明，在實驗室高曝氣量和紫外光照的條件下，
2．6 g·L 的磁性粒子光催化劑對COD和NH3．N的去
除率分別達(dá)到了98．91％和77．35％。翟增秀等[291制備
了粒徑為4．27 nm的TiO2粒子，并以焦化廢水為研究
對象對其光催化的效果影響因素進(jìn)行探究，結(jié)果表
明：該粒子適用于焦化廢水的深度處理。
3．2 光催化反應(yīng)器
譚懷琴等l3 oJb~Degussa P25為光催化劑，利用自
322 當(dāng) 代 化 工 2013年3月
制的旋轉(zhuǎn)薄膜漿態(tài)光催化反應(yīng)器光催化降解某焦化
廠焦化廢水，并對影響cOD去除率的條件進(jìn)行探究。
結(jié)果表明，COD的去除率隨焦化廢水初始COD值的
降低上升明顯，催化劑投加量在4．0 g／L時為最佳。
將焦化廢水稀釋5倍，pH值調(diào)至32，加入H 0 3 mL，
光照180 rain，此時的COD去除率可達(dá)97．3％。胡玲
等 結(jié)合二氧化鈦的2種光致性能，以普通熒光燈為
光源，利用階梯型平板降膜反應(yīng)器對某焦化廠焦化
廢水進(jìn)行深度處理，對影hi,COD去除率的各種因素
和最佳工藝條件進(jìn)行探究。結(jié)果表明，在可見光下，
COD的去除率在40％以上。
3．3 超聲協(xié)同光催化
成澤偉等 利用納米TiO：作為催化劑進(jìn)行超聲
協(xié)同光催化實驗處理國內(nèi)某焦化廠焦化廢水。作者
利用反應(yīng)過程中產(chǎn)生的·OH等強(qiáng)氧化劑催化氧化廢
水中的大分子難降解污染物，使之轉(zhuǎn)化為CO 、H：O
等小分子物質(zhì)。研究TiO 加入量、超聲功率、pH值
對COD 和NH，一N去除效果影響的同時考察了不同
環(huán)境條件下，超聲協(xié)同光催化的效果。
4 結(jié)論
焦化廢水水質(zhì)成分復(fù)雜，含有大量有毒且難于
降解有機(jī)化合物，是工業(yè)水處理的一個重要課題。
本文對近年來以催化氧化為方向處理焦化廢水的方
法進(jìn)行了綜述，筆者建議今后需要圍繞以下幾個方
面開展工作：進(jìn)一步發(fā)揮耦合在催化氧化焦化廢水
方面的高效、多面性優(yōu)勢；對物理方法與化學(xué)方法協(xié)
同的處理焦化廢水技術(shù)進(jìn)行探究；許多處理焦化廢
水的催化氧化方法目前僅局限實驗探究的階段，應(yīng)
盡快將實際可行的處理方法工業(yè)化。
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