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UVFenton法處理硝基苯廢氣的試驗(yàn)研究

文檔作者：廖飛鳳徐江興徐薇文檔來源：哈爾濱工業(yè)大學(xué)市政環(huán)境工程學(xué)		點(diǎn) 擊數(shù)：	更新時(shí)間： 2021年05月12日
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第35卷第3期
2002年6月
哈爾濱建筑大學(xué)學(xué)報(bào)
Journal of Harbin University of C．E．＆ Architecture
V0l_35 No．3
Jun．2002
UV／Fenton法處理硝基苯廢氣的試驗(yàn)研究
廖飛鳳，徐江興，徐薇
(哈爾濱工業(yè)大學(xué)市政環(huán)境工程學(xué)院，黑龍江哈爾濱1 50090)
摘要：室內(nèi)空氣中可揮發(fā)有機(jī)污染物對人體的危害嚴(yán)重影響了人們的生活質(zhì)量和身體健康，F(xiàn)enton試劑法處
理有機(jī)污水的研究較早．在液態(tài)時(shí)促進(jìn)化學(xué)反應(yīng)能夠極大的提高低溶解性揮發(fā)性有機(jī)化合物(VOCs)的吸收
率，進(jìn)而提高去除率．本文提出采用uV，F(xiàn)enton法處理硝基苯廢氣，論述了該方法去除硝基苯廢氣的機(jī)理及影響
因素．實(shí)驗(yàn)表明，uV，F(xiàn)enton法處理硝基苯廢氣效果較好，去除率達(dá)70％左右，可用于室內(nèi)的循環(huán)空氣處理．
關(guān)鍵詞：VOCs；反應(yīng)器；UV／Fenton法；硝基苯廢氣
中圖分類號：X703 文獻(xiàn)標(biāo)識碼：A 文章編號：1006—678~2002)03—0064—04
Treatment of nitrobenzene with UV／Fenton
LIAO Fei—feng，XU Jiang—xing，XU Wei
(School of Municipal＆Environmental Engineering．Harbin institute of Technology，Harbin 1 50090，China)
Abstract：It was fairly earlier to treat organic wastewater with Fenton as a reagent．Promotion 0t chemical reactions
at the liquid phas
．
e can significantly improye the absorption rate of low-solubility volatile organic compounds
(VOCs)，and then increase tlle eficiency of remova1．In this paper，the treatment of nitrobenzene with UV／Fenton
is proposed，mechanism and the reason why is discussed， and the factors having effect on the removal of
nitr0benzene are reviewed． Test results indicate that the treatment of nitr0benzene with UV／Fenton(：an remove
about 70％ of nitrobenzene，and this treatment can be used for treatment of indoor circulating air．
Key words：VOCs；reactor；UV／Fenton；nitrobenzene
去除空氣中有害揮發(fā)性有機(jī)化合物(VOCs)
是近十年來普遍關(guān)注的重點(diǎn)和研究的主要課題．
VOCs來自室內(nèi)生產(chǎn)工藝、設(shè)備、家具和圍護(hù)結(jié)構(gòu)
在內(nèi)的所有物品，并在室內(nèi)擴(kuò)散、傳遞和反應(yīng)．
硝基苯化合物常用于硝基苯制造、苯胺、聯(lián)苯
胺、偶氮苯、染料生產(chǎn)的原料，是染料、苦味酸及苦
氨酸、苯胺、炸藥、香料、醫(yī)藥、農(nóng)藥等有機(jī)合成工
業(yè)中最重要的基本中間體之一，也常用作有機(jī)溶
劑．硝基苯廢氣對人體危害極大，屬重度危害有機(jī)
污染物，少量就能引起中毒，嚴(yán)重時(shí)昏迷、抽搐、呼
吸麻痹，具有致突、致畸、致癌性【1】．各國對大氣中
硝基苯濃度均有嚴(yán)格限制，我國規(guī)定居住區(qū)大氣
中硝基苯最高允許濃度為0．01 mg／m ，車問空氣中
最高允許濃度為5 mg／m ．
收稿13期：2001—07—14
基金項(xiàng)目：黑龍江省自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目
作者簡介：廖飛風(fēng)(1976-)，女，哈爾濱工業(yè)大學(xué)碩士
Fenton氧化法自1 894年由H．J．H．Fenton發(fā)明以
來，在廢水處理中得到了廣泛應(yīng)用，能處理大多數(shù)
有機(jī)污染物，但對一些難氧化的物質(zhì)，加人uV后，
可顯著提高氧化效果，并用于廢水處理的研究 ，
用于處理有機(jī)廢氣的研究很少．
硝基苯中的硝基為強(qiáng)鈍化基，須在較強(qiáng)的條
件下硝基苯才能發(fā)生親電取代反應(yīng)，生成問位產(chǎn)
物，生物降解很難．本文研究利用uV／Fenton法處
理硝基苯廢氣，試驗(yàn)結(jié)果表明處理效果明顯，產(chǎn)
生·OH自由基具有較高的氧化能力，硝基的鄰-x~
位也可受到·OH攻擊，只是需要更多的·OH自由基．
1氧化機(jī)理 61
Fe +HzOz(Fenton試劑)氧化還原引發(fā)體系比
起HzOz分解活化能低(39．4 kJ／mo1)，在室溫下可
發(fā)生如下反應(yīng)
Fe2++H2O2— Fe3++·OH+OH一 (1)
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第3期 廖飛風(fēng)，等：UV／Fenton法處理硝基苯廢氣 墮 箜
產(chǎn)生的羥基自由基-OH具有極強(qiáng)的氧化性，
氧化還原電位為2．80，能對有機(jī)物、尤其是難生物
降解有機(jī)污染物進(jìn)行氧化降解，使其完全礦化．
在uV光照下，分子吸收光子使電子激發(fā)，由
基態(tài)提升到激發(fā)態(tài)．當(dāng)能量匹配時(shí)，會產(chǎn)生自由電
子、原子、自由基或分子碎片．在uV輻射下，Hz0z
的解離過程能產(chǎn)生·OH
H202+ ／．J---*2·OH (2)
Fe +H202+h —÷Fe +·OH+OH一 (3)
大量-OH除了可使相鄰的同種或不同種分子
反應(yīng)過渡到新的激發(fā)態(tài)外，還可產(chǎn)生一系列的次
級反應(yīng)．如
Fe +H202—+Fe2++HO2-+H (4)
·OH+H20『_+H2O+HO2· (5)
Fe ++·0H—÷Fe 0H一 (6)
從而實(shí)現(xiàn)對污染物降解，而·OH的復(fù)合會減
弱有害物質(zhì)的處理效果．
硝基苯氣體難溶于水，采用物理吸收的方法
難以達(dá)到去除目的．在化學(xué)吸收中，由于吸收質(zhì)
在液相與反應(yīng)組分發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，降低了液相中
空氣
硝基苯
純吸收質(zhì)含量，因而增加了吸收過程推動(dòng)力，從
而提高了吸收速率．同時(shí)，由于溶液表面上被吸
收組分的平衡分壓降低，增大了吸收劑的吸收能
力，有利于硝基苯氣體進(jìn)一步凈化．在化學(xué)吸收過
程中，吸收速率除與擴(kuò)散速率有關(guān)外，還與化學(xué)反
應(yīng)的速率有關(guān)．如果反應(yīng)進(jìn)行迅速，以至在氣液界
面附近便把溶人的溶質(zhì)消耗凈，使溶質(zhì)在液膜內(nèi)
的擴(kuò)散阻力大為降低，因而加大了總傳質(zhì)系數(shù)．
本試驗(yàn)中，硝基苯廢氣的化學(xué)吸收過程是極
為主要的一個(gè)環(huán)節(jié)，以Fe +Hz0 溶液為吸收液，硝
基苯廢氣經(jīng)過氣一液相平衡和化學(xué)平衡，在液相
與·OH發(fā)生氧化還原反應(yīng)，改變硝基苯的分子式，
使傳質(zhì)驅(qū)動(dòng)力增大，吸收效率提高，更多的硝基苯
從氣相轉(zhuǎn)移人液相，并在液相氧化分解，達(dá)到去除
目的，反應(yīng)生成的產(chǎn)物可能包括NO 、NO，、CO：、對
苯二酚、苯醌、三硝基苯、硝基苯酚系列、草酸鹽、
醋酸鹽、酯類、有機(jī)酸等．
2 實(shí)驗(yàn)方法和儀器
試驗(yàn)裝置流程示意圖如圖l所示．
循環(huán)氣泵
圖1 UV／Fonton法處理硝基苯廢氣流程簡圖
Fig．1 Experimental process chart for removal of ni~obenzene with of UVlFenton
試驗(yàn)系統(tǒng)裝置包括硝基苯廢氣的配氣系統(tǒng)，
UVfFenton法反應(yīng)器，氣體采樣分析及閥門、流量
計(jì)、溫度計(jì)等．
配氣系統(tǒng)中采用一臺氣泵，流量為0～120
L／min，有機(jī)蒸汽蒸發(fā)瓶置于恒溫水浴中，溫度控制
在50 o【=．硝基苯氣體和經(jīng)過濾除濕后的適量空氣
泵人配氣瓶混和，混合比由相應(yīng)閥門調(diào)節(jié)，再進(jìn)入
反應(yīng)器．
試驗(yàn)裝置主體一uV／Fenton反應(yīng)器主要由
紫外燈、Fenton試劑、布?xì)忸^等構(gòu)成．主體采用玻
璃簡，外表面包裹一層反光材料防止紫外線穿透
和對人體造成傷害．紫外燈功率25 w．廢氣南反
應(yīng)器底部布?xì)忸^進(jìn)入自下而上與Fenton溶液接
觸并形成氣液傳質(zhì)界面，硝基苯廢氣擴(kuò)散人液
膜，并在液膜內(nèi)與Fenton試劑發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，進(jìn)
一步加速氣液傳質(zhì)，凈化后的氣體由反應(yīng)器頂
部的出口排出．為方便控制氣體反應(yīng)時(shí)間及和
氣液相接觸的紊流程度，設(shè)一循環(huán)氣泵，使待處
理氣體閉路循環(huán)．
硝基苯氣體濃度測定采用氣相色譜法，電子
捕獲，柱溫采用170 oC，汽化室溫度180 oC，檢測器
溫度220 oC．
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哈爾 濱建筑大學(xué)學(xué)報(bào) 第35卷
3 結(jié)果與討論
3．1 H20：用量對去除效率的影晌
配制初始硝基苯廢氣濃度為C0=200 mg／m ，
反應(yīng)器內(nèi)pH調(diào)整為4，加入Fe ，使[Fe ]=20 mg／L，
反應(yīng)器15 cC，循環(huán)氣泵流量Q=I L／min，反應(yīng)時(shí)間
為1 h． 在不同的H 0 用量下分析其去除效果，如
圖2所示．
鬟
蒜
普
H20．4mg·L
圖2 過氧化氫用量對硝基苯去除率影響
Fig．2 Effect of H2O2 on removal
of nitrobenzene
H：0z濃度對去除效率有明顯影響，隨H 0 濃
度增加去除效率增大，Hz0 濃度為33 mg／Lt~，去
除效果較好，而當(dāng)H O 用量再增大，效果并不隨之
增高．這是因?yàn)樵谝欢舛确秶鷥?nèi)，隨H 0 濃度增
大，被紫外光和Fe 所產(chǎn)生的·OH增多，氧化性增
強(qiáng)，大量的·OH有助于克服苯環(huán)上-NO 的吸電子
作用．但H O 過高，所產(chǎn)生的·OH在沒有與有機(jī)物
反應(yīng)之前就相互碰撞而重新生成了H 0 從而出
現(xiàn)降解率反而下降的趨勢．
3．2 Fe 濃度對硝基苯去除效果的影晌
試驗(yàn)條件同上，固定H O 濃度33 mg／L，改變
Fe +用量來測定Fe 寸去除效果的影響．
由圖3看出，F(xiàn)e 度為4 mg／Lt~，硝基苯降解
率最高，F(xiàn)e 濃度再增大或減小，去除率都逐漸下
降．這是因?yàn)楫?dāng)Fe 濃度增大時(shí)，其對H 0 分解作
用逐漸加強(qiáng)，使H 02：9解為·OH，提高了體系的氧
化能力．但當(dāng)Fe 銥度過高時(shí)，F(xiàn)e 分解H 0 的過程
中會產(chǎn)生Fe ，而Fe 在pH為4時(shí)以Fe(OH) 形式存
在，對290-400 nm范圍內(nèi)的紫外光有較大的吸收，
從而降低了紫外線的強(qiáng)度，導(dǎo)致硝基苯去除率
下降．
3．3 pH值對硝基苯去除效果的影響
上述試驗(yàn)條件下，改變pH值，考察pH對硝基
苯去除效果的影響，如圖4所示．
薔
普
Fe2*／mg·L
圖3 Fe 對硝基苯去除率的影響
Fig．3 Efect of Fe'- on remov~
of nitrobenzene
pH
圖4 pH對硝基苯去除率的影響
Fig．4 Effect of pH on remov~
of nitrobenzene
由圖中看出，pH值影響較為顯著，在pH為4-7
之間去除效果較好．這可能是因?yàn)樵趐H為4～7之
間Fe¨以Fe(OH) 形式存在，在紫外光照射下，
Fe(OH)2+~如下反應(yīng)
Fe(OH) + —— Fe +·OH (7)
因此，三價(jià)鐵的羥基絡(luò)離子吸收紫外光，生
成·OH和Fe ，F(xiàn)e 反過來又可以加速H 0 的分解，
使H 0z分解率增大【5]．
3．4 循環(huán)流量對硝基苯去除效果的影晌
改變循環(huán)氣泵的循環(huán)流量，考察循環(huán)流量對
硝基苯去除效果的影響．循環(huán)流量變化，直接影響
廢氣在反應(yīng)器內(nèi)停留時(shí)間和傳質(zhì)效率，從而影響
去除效果．試驗(yàn)結(jié)果如圖5．
試驗(yàn)過程中通過循環(huán)廢氣方式既增加氣一液
相的擾動(dòng)程度，還能有效的控制反應(yīng)時(shí)問，由于化
學(xué)吸收過程為擴(kuò)散過程和化學(xué)反應(yīng)過程的綜合結(jié)
合，這就需要為傳質(zhì)提供較大的液面面積和加速
傳質(zhì)不飽和層的更新以加大傳質(zhì)驅(qū)動(dòng)力，由圖中
看出，隨循環(huán)氣流量增大，去除效率顯著增大，Q
蚰 ∞ ∞ ∞ 如
哥 將瑚普
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第3期 廖飛風(fēng)，等：UV／Fenton法處理硝基苯廢氣的試驗(yàn)研究 67
為1L／min時(shí)，去除率為69．15％ ，當(dāng)Q再繼續(xù)增大，
去除率反而下降，可能因?yàn)橄趸綖橐讚]發(fā)性物
質(zhì)，擾動(dòng)度過大，不利于溶解，且停留時(shí)間過短，反
應(yīng)不夠充分，從而去除率下降．
±幡
瑚
語
0 2 3
循環(huán)流量／L·min
圖5 循環(huán)流量對硝基苯去除效果的影響
Fig．5 Efect of circulation flow on
removal of nitrobenzene
4 結(jié)論
(1)由以上試驗(yàn)結(jié)果和討論可知，UV／Fenton
氧化法具有的高氧化性，對揮發(fā)性難生物降解的
有機(jī)物有著良好的礦化效果，是值得探討的凈化
室內(nèi)空氣VOCs的新方法，可用以降低新風(fēng)能耗和
改善室內(nèi)空氣質(zhì)量．
(2)室內(nèi)氣態(tài)污染物的理化性質(zhì)不同，主要影
響因素也會有所差異，UV／Fenton氧化法去除硝基苯
廢氣，F(xiàn)enton試劑濃度和pH對其去除率的相對影響
較大；處理裝置的一些結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)有待進(jìn)一步優(yōu)化．
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∞ ∞ ∞ 加 0
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