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生物降解塑料聚丁二酸丁二酯的改性研究進展

文檔作者：高兆營江南劉慧芳王戰(zhàn)勇姜虎生文檔來源： 1．遼寧石油化工大學化學化工與環(huán)境學部 2．中國石油工程建設公司華東設計分公司		點擊數：	更新時間： 2021年02月16日
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·36 ；甍 期 ENG工INEER程1NG P塑LAST料ICS AP應PLIC用AT ION VoM1．4a3v ，2N0o1．5
doi：lO．39698．issn．1001-3539．2015．05．027
生物降解塑料聚丁二酸丁二酯的改性研究進展
高兆營 ，江南 ，劉慧芳 ，王戰(zhàn)勇 ，姜虎生
(1．遼寧石油化工大學化學化工與環(huán)境學部，遼寧撫順113001； 2．中國石油工程建設公司華東設計分公司，山東青島266071)
摘要：對近年來國內外在聚丁二酸丁二酯(PBS)物理與化學改性方面的研究進展情況進行了綜述，其中物理改
性方面包括無機填料改性、成核劑改性、天然高分子材料改性和生物降解塑料改性等，化學改性方面包括脂肪族聚酯
共聚、芳香族聚酯共聚、擴鏈改性、交聯改性等。最后指出了目前PBS改性存在的問題，并對PBS在未來的發(fā)展方向
作了展望。
關鍵詞：聚丁二酸丁二酯；改性；展望
中圖分類號：TQ316．6 文獻標識碼：A 文章編號：1001．3539(2015)05．0136．05
Research Progress in Modification of Biodegradable Material Poly(burylene succinate)
Gao Zhaoying ，Jiang Nan ，Liu Huifang ，Wang Zhanyong ，Jiang Husheng
(1．College ofChemistry，ChemicalEngineering andEnvironmentalEngineering，Liaoning ShihuaUniversity，Fushun 113001，China；
2．East—China Design Branch，China Petroleum Engineering&amp;amp;Construction Corporation，Qingdao 266071，China)
Abstract：The research progress in physical an d chemical modification of PBS at home and abroad in recent years is reviewed．
The physical modification includes inorganic fillers modification，nucleating agent modification，natural macromolecule materials
and biodegradable plastics modification，the chemical modification includes copolymerization of aliphatic polyester or aromatic
polyester with PBS，expansion chain modification and crosslinking modification．Finally，the problems of PBS modification were
pointed out and the future development directions of PBS were prospected．
Keywords：poly(butylene succinate)；modification；prospect
隨著石油化工產業(yè)的發(fā)展，由石油原料合成的塑料等
高分子材料已滲透到國民經濟各個部門和人們生活的各個
方面。但是，塑料制品的廣泛使用也導致塑料污染與日俱增，
石油資源短缺，接踵而來的是環(huán)境污染及能源危機，其中環(huán)
境污染問題尤為突出。因此，研發(fā)具有傳統(tǒng)塑料優(yōu)良性能且
在特定條件下又易降解的可生物降解塑料已成為國內外科
研人員關注和開發(fā)的熱點 ]。
聚丁二酸丁二酯(PBS1是一種新型生物降解塑料。
PBS的耐熱性能、加工性能、力學性能優(yōu)異，且在使用和儲存
過程中較穩(wěn)定，同時能在酶、微生物等條件下降解為二氧化
碳和水等物質 】。PBS已被公認為一種綜合性能較好的可
替代石油基聚合物的環(huán)境友好型生物降解塑料。目前，PBS
已應用于生活生產、醫(yī)藥、農業(yè)等領域[3-41o
盡管PBS有著諸多優(yōu)點，但是在實際應用中PBS本身
也存在一些缺陷，如PBS摩爾質量較低，分子鏈中長支鏈少，
熔體黏度小，熔體強度低，缺少活性反應點且降解速率較慢，
這使其在工業(yè)上的應用受到限制【5】。因此，國內外科研人員
針對以上問題開展了對PBS的改性研究，以提高其力學性
能、熱學性能以及生物降解等應用性能。筆者就近年來國內
外在PBS改性研究方面的研究進展進行了綜述，并對其發(fā)
展前景作出了展望。
1 PBS的物理改-眭
物理改性操作較簡單易實現，成本低，且可豐富材料的
種類，改善綜合性能，是高分子材料改性的主要方法。物理
改性主要是將改性組分與PBS進行二元或多元復合，改性
組分包括無機填料，成核劑，淀粉、纖維素等天然高分子材料
以及其它生物降解塑料等。
1．1 無機填料對PBS的改性
Qi Zhiguo等[6 采用原位聚合法制備質量分數為3％
的凹凸棒土粘土填充PBS納米復合材料。該復合材料的熱
穩(wěn)定性、斷裂伸長率提高，但拉伸強度、結晶溫度、結晶率下
降。Liu Wenguang等 制備了PBS／ZnO復合材料，該復
合材料的力學性能、結晶性能和結晶速率均有提高。Chen
Rongyuan等 通過熔融共混制備PBS／納米碳酸鈣復合
國家自然科學基金項目(3I100099)，遼寧省高等學校杰出青年
學者成長計劃項目(LJQ2014040)
聯系人：姜虎生，副教授，主要從事可生物降解塑料的研究
收稿日期：2015—03—25
高兆營，等：生物降解塑料聚丁二酸丁二酯的改性研究進展 1 37
材料，該復合材料熱穩(wěn)定性提高。Y Phua等[9 制備了PBS
／蒙脫土納米復合材料并將其在天然有機腐殖質土壤中堆
肥180 d，發(fā)現隨著蒙脫土含量的增加，復合材料的拉伸強
度、斷裂伸長率、沖擊強度、彎曲強度、拉伸彈性模量、維卡軟
化點以及降解性能明顯提高。Li Jiwei等[1 將空心玻璃微
球填充到PBS中制備復合材料，隨著空心玻璃微球含量的
增加，復合材料的結晶速率、拉伸彈性模量和熱穩(wěn)定性提高，
但結晶結構沒有變化，當空心玻璃微球質量分數從5％ 增至
20％ 時，復合材料儲能模量和復數黏度值增加，而密度單調
減少。Jin Tianxiang等 ”將質量分數為0．03％～0．5％ 的氧
化石墨烯填充到PBS中制備了納米復合材料，隨氧化石墨
烯含量的增加，復合材料的的降解性能、拉伸強度、結晶溫
度、斷裂伸長率均提高。
I．2 成核劑對PBS的改性
R．Homklin等口 研究了成核劑納米碳酸鈣及苯甲酸鈉
對PBS結晶行為及力學性能的影響。結果表明，加入成核劑
后，PBS的結晶度均增加，而納米碳酸鈣使材料的拉伸強度、
斷裂伸長率更高，玻璃化轉變溫度( )更低。Run Mingtao
等[1 通過熔融共混方法以超支化聚酰胺酯作成核劑對PBS
進行成核改性，隨超支化聚酰胺酯含量的增加，復合材料的沖
擊強度、儲能模量、彈性略有增加，而 略有降低。
1．3 天然高分子材料對PBS的改性
(11淀粉對PBS的改性。
淀粉是生產生活中常見的天然高分子材料，其降解產
物符合低碳、綠色的環(huán)保要求。淀粉與PBS共混可有效降
低成本并提高某些性能。
何秀芝 1制備了淀粉改性的PBS材料，發(fā)現淀粉的加
入使材料的拉伸彈性模量、彎曲彈性模量及降解速率提高，
彎曲強度變化不大，而拉伸強度、耐水性、結晶起始溫度、熔
融溫度、缺口沖擊強度均有所降低。當淀粉用量為PBS質
量的25％ 時，材料的綜合性能較好。馬濤等 將乙酰化淀
粉與PBS共混，制備了可生物降解的熱塑性淀粉塑料，其拉
伸強度和斷裂伸長率隨PBS用量的增加而增大。楊彪等
在以水和甘油作為增塑劑的條件下將玉米淀粉與PBS共混
制備了PBS／淀粉薄膜。當淀粉質量分數為l1．5％ 時，薄
膜的拉伸強度最高，淀粉質量分數為30％ 時，斷裂伸長率最
高。該薄膜材料可滿足食品等包裝使用，有效地降低了成本。
Zeng Jianbing等 將甘油和淀粉混合制得熱塑性淀粉，然
后將其與PBS共混制備改性材料，發(fā)現材料的拉伸強度等
力學性能和疏水性均顯著提高。Lin Ning等【】踟將質量分數
為2％的納米淀粉晶與PBS共混制備改性材料，其拉伸強度、
結晶度、斷裂伸長率及可降解性均高于PBS。
(2)纖維素對PBS的改性。
纖維素是自然界中分布最廣、含量最多的天然高分子
材料，具有資源豐富、可降解、可再生等優(yōu)點。棉花、亞麻、芋
麻和黃麻等材料均含有大量優(yōu)質的纖維素。纖維素與PBS
共}昆不僅可以提高其降解性能，還可提高力學性能和加工性
能等。
E．Frollini等 通過傳統(tǒng)的熱壓成型工藝將木質纖維
素與PBS共混制備改性材料，其結晶度、沖擊強度及抗彎強
度均增強，而吸水率降低。G．Dorez等 州等將纖維素、大
麻、亞麻、甘蔗、竹作為天然纖維與PBS共混制備改性材料，
因纖維材料易燃，該改性材料的熱穩(wěn)定性降低，當加入阻燃
劑多磷酸銨后其熱降解性能降低。Zhou Mi等口 以多巴胺
處理質量分數為10％ 的苧麻纖維后，再將其與PBS進行共
}昆制備改性材料，其界面剪切強度較未改性的明顯提高，拉
伸強度提高了30％。M．Z．Ahmad Thirmizir等 通過壓縮
成型制備紅麻韌皮纖維改性PBS材料，當纖維質量分數為
30％ 時，材料彎曲強度最高，隨纖維含量的增加材料的彎曲
彈性模量有所提高，但沖擊強度下降。強琪等[231通過熔融
共混制備不同禾本科植物纖維改性PBS材料，發(fā)現隨著纖
維含量的增加，該材料力學性能先升高后降低，當纖維質量
分數為5％ 時最佳。其中竹纖維改性PBS材料的力學性能
和熱穩(wěn)定性能最好，同時具有良好的疏水性能，但降解性最
小，而稻草秸稈纖維改性的材料降解性最大。許建穩(wěn)【2 將
竹纖維、竹粉和PBS進行共混制備改性材料，加入質量分數
為35％ 的竹纖維后，材料的彎曲強度、拉伸強度、熱變形溫
度、沖擊強度均增大。隨著竹粉填充量的增大，材料彎曲強
度和熱變形溫度逐漸升高，拉伸強度先降后升，而沖擊強度
和熔體流動速率(MFR)降低。
(3)其它天然高分子材料對PBS的改性。
張敏等 將石榴皮色素與PBS共混，所制備的材料的
親水性、抗菌性、生物降解性能及熱穩(wěn)定性能均有所提高。
當色素質量分數為9％ 時，材料抗菌性最好。尹鳳銀 制
備了大豆分離蛋白改性PBS材料，大豆分離蛋白的加入，使
材料的拉伸強度、斷裂伸長率、熔融溫度、結晶度和熱分解溫
度有所降低，但MFR和彎曲彈性模量升高，當大豆分離蛋白
質量分數為20％ 時材料的彎曲強度最大。
1．4 生物降解塑料對PBS的改性
He Yisong等[2 制備了PBS／聚丁二酸乙二酯(PES)
共混物，其結晶率隨PES含量增加先降低后升高，而共混物
的晶體結構幾乎不變。羅發(fā)亮等 將PBS與左旋聚乳酸
(PLA)(PLLA)熔融共混，發(fā)現隨PLLA含量的增加，共混物
的斷裂伸長率、拉伸強度、拉伸彈性模量提高。Li Liangzhao
等【2 將PLA與PBS共混，制備的材料的結晶度和熔點有所
降低，但沖擊性能、相容性、拉伸強度和斷裂伸長率均提高。
138 工程塑料應用 2015年，第43卷，第5期
關慶文口 制備了PBS／聚羥基丁酸戊酯(PHBV)全生物降
解共混物，該共混物的結晶度相比PBS有所下降，當PBS／
PHBV質量比為5O／5O時，共混物的綜合性能較差，而當
PBS／PHBV質量比為70／30或30／70時，共混物的綜合
性能較好。
1．5 其它材料對PBS的改性
Hart Hongyan等口 將粘膠基碳纖維與PBS通過雙螺
桿擠出制得復合材料，粘膠基碳纖維可顯著提高材料的結
晶速率、熱穩(wěn)定性、降解性能和加工性能。Lin Ning等[32 將
木質素磺酸鈣與PBS熔融共混制備了可降解材料。該材料
的親水性、降解速度、拉伸彈性模量均提高。Tan Licheng等
制備了聚(賴氨酸)改性PBS材料，隨聚(賴氨酸)含量的
增加，材料的結晶速度變慢，結晶度變小，但降解速度加快。
Wang Jin等[3 制備聚(碳酸亞丁酯)改性PBS材料，隨聚(碳
酸亞丁酯)填充量的增加，改性材料的沖擊強度、結晶速率顯
著提高。
2 PBS的化學改性
2．1 脂肪族聚酯與PBS共聚
脂肪族聚酯鏈段由含有酯基的脂肪烴構成，生物降解
性能優(yōu)異，通過其與PBS的共聚，可極大拓展PBS的應用范
圍和種類，同時這也是改善PBS脆性并提高其生物降解等
性能的重要化學改性方法。
Huang Caili等p 等制備了PBS一聚乙二醇多嵌段共聚
物，隨著聚乙二醇含量的增加，該共聚物鏈段長度增加，結晶
速率提高，但晶體結構不變。張昌輝等【3 以丁二酸、丁二醇
和1，2．丙二醇為原料，制備聚r丁二酸丁二酯．CO．丁二酸1，
2．丙二醇酯)共聚物，發(fā)現隨1，2．丙二醇添加量的增加，該
共聚物結晶度和熔點下降，但斷裂伸長率、熱穩(wěn)定性、延展性
提高。v Tserki等 將己二酸與PBS合成共聚物，隨己二
酸含量增加，該共聚物的熔點、結晶度及力學性能先降后升，
特性黏度也先降后升，但低于PBS的特性黏度； 下降，但
生物降解性先升后降。蘭小蓉等【3研采用未封端的PLA和
PBS通過大分子鏈末端直接脫水酯化反應制備PLA-PBS共
聚物，隨PLA含量增加，共混物的彈性效應、儲能模量、損耗
模量和復數黏度均增加，而粘性耗損減小。高兵等[3 制備
了聚丁二酸-2，2一二甲基丁二酸丁二酯共聚物，2，2．二甲基
丁二酸共聚單元的引入使共聚物的 和平衡熔點減小，但
未影響晶體的結構。李修蓮等[4伽在PBS中引入1，4一環(huán)己
烷二甲醇進行共聚改性制備共聚物，隨1，4．環(huán)己烷二甲醇
含量的增加，該共聚物的熔點先降后升， 、熱穩(wěn)定性有所升
高。韓偉等H 采用聚乙二醇對PBS主鏈進行共聚改性，隨
著聚乙二醇含量的增加，制得的共聚物的結晶度降低，但斷
裂伸長率大幅度增加且熱穩(wěn)定性良好。
2．2 芳香族聚酯與PBS共聚
含有芳香環(huán)的聚酯具有良好的力學性能和耐熱性能，
研究人員常將芳香族聚酯和PBS共聚以達到提高PBS的力
學性能并提高其熔點和耐熱性能的目的。p Threepopnatkul
等[4 將對苯二甲酸二甲酯與PBS進行共聚制備共聚物，該
共聚物的熱穩(wěn)定性和力學性能有所提高，但結晶度下降。韓
偉 等采用苯二甲酸與PBS進行共聚制備共聚材料。加
入苯二甲酸使共聚物結晶度增加，斷裂伸長率減小，但仍比
PBS大，且具有良好的熱穩(wěn)定性。
2．3 其它化學改性
(1)擴鏈改性。
利用擴鏈劑對PBS的端基進行擴鏈可制備綜合性能較
好的改性材料。擴鏈改性后的PBS分子量增大，特性黏度
提升。尹凱凱等 以4，4'-二苯基甲烷二異氰酸酯為擴鏈
劑與PBS進行擴鏈反應，當4，4 二苯基甲烷二異氰酸酯添
加量為1．5 g時，擴鏈效果最佳，并且隨擴鏈劑含量的增加，
材料的生物降解率先升后降。L．Arruda等 用環(huán)氧基擴鏈
劑對PBS進行擴鏈。擴鏈后材料的復數黏度、儲能模量、損
耗因子和熱學性能得到改善，重均分子量和結晶溫度升高，
結晶速率加快。李強等 用過氧化苯甲酰對主鏈上含有不
飽和鍵的PBS進行擴鏈改性，發(fā)現擴鏈不僅提高了PBS的
、分解溫度，且提高了其斷裂伸長率，但降低了熔融溫度和
結晶度。Wei Zhiyong等 采用碘化聚(酯一氨基甲酸酯)
對PBS進行擴鏈改性，隨擴鏈劑含量增加，復合材料的結晶
度和熔融溫度明顯降低。何金歡 采用己二酰氯為擴鏈劑
對PBS進行擴鏈改性，己二酰氯質量分數為3％ 時，擴鏈效
果最佳。擴鏈后PBS的分子量、降解失重率增大，熔點、熱
分解溫度提高，斷裂伸長率增加。M．Fabbri[4 等選用六亞
甲基二異氰酸酯作為擴鏈劑對PBS進行擴鏈，發(fā)現擴鏈后
的PBS熱穩(wěn)定性、拉伸強度、斷裂伸長率、拉伸彈性模量、降
解率、黏度、彎曲強度和MFR均有所提升。
(2)交聯改性。
交聯的目的是讓PBS在高溫條件下具有更長的使用壽
命。揣成智等 采用過氧化苯甲酰為交聯劑對PBS進行
交聯改性，發(fā)現隨過氧化苯甲酰添加量的增加，交聯材料的
凝膠含量升高，復數黏度、儲能模量和損耗模量均顯著增大；
結晶度和熔點降低，但結晶溫度提高。劉浩等 叫以三烯丙
基異氰脲酸酯為交聯劑對PBS進行交聯改性，交聯后材料
的 、屈服強度、儲能模量、損耗模量均增大，結晶溫度、斷裂
伸長率下降，但交聯未改變PBS的熱穩(wěn)定性。
3 總結和展望
近年來隨著石油資源日益短缺，人們環(huán)保意識的不斷
提高，PBS作為現今世界公認的綜合性能較好的可替代石
高兆營，等：生物降解塑料聚丁二酸丁二酯的改性研究進展 139
油基聚合物的生物降解塑料，相關研究逐漸升溫。目前物理
共混改性和化學共聚改性是PBS改性的主要方法，通過這
兩種手段可制備適應不同要求的PBS材料。物理共混改性
制備的材料類型豐富，操作簡單，化學改性能從分子層面有
效改性PBS的性能，但過程繁雜且成本較高。目前PBS的
改性面臨的問題也很多，比如能否找到更加價格低廉、來源
廣泛的填料，研究新的合成途徑，探究新的工藝以得到綜合
性能優(yōu)異的生物降解PBS材料。隨著研究的深入，近些年
PBS在可降解一次性用品和醫(yī)學生物支架以及塑料、包裝領
域的地位都越來越突出，PBS改性所采用的原料大多為可再
生資源，可以預料的是隨著PBS改性技術的不斷改進，PBS
作為新型生物材料和功能材料將會具有突出的推廣價值，可
使生物降解塑料產業(yè)迎來發(fā)展新契機，實現可持續(xù)發(fā)展。
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蘭小蓉，等．高分子材料科學與工程，2012，28(4)：43_46．
140 工程塑料應用 2015年，第43卷，第5期
電子商務平臺為塑料產業(yè)帶來新機遇
我國是塑料產業(yè)大國，更是巨大的塑料制品消費國，據
行業(yè)權威數據統(tǒng)計顯示，截止2013年國內塑料制品上一定
規(guī)模的企業(yè)有13 699個。全國塑料產品產量6 188．66萬t，
同比增長8．02％。其中，塑料薄膜制品產量為1 089．3萬t；
塑料日用品產量為471．6萬t；塑料人造革、合成革制品產量
為347萬t；纖維增強塑料制品產量259．86萬t；泡沫塑料
制品產量為146．5萬t。
1 塑料產業(yè)傳統(tǒng)貿易模式已不適應市場需求
隨著社會的發(fā)展，產業(yè)的進步，塑料產業(yè)傳統(tǒng)貿易模式
已不適應市場需求，如最近上海某塑料貿易公司負責人鄒先
生表示，10年前塑料貿易每噸利潤可達500元。甚至上千元，
5年前每噸；利潤也有300元，但現在利潤幾乎是微乎甚微，
虧損的情況也時有出現。鄒先生介紹說，尤其是近兩年，塑
料貿易行業(yè)的利潤率非常低，且經營環(huán)境也不容樂觀，貿易
商破產跑路的現象頻頻發(fā)生。為了保住高等級代理商的待
遇，貿易商可謂吃盡苦頭，高買低賣、平價走量也是常有的現
象。
目前市場對貿易商的價格反應速度也提出了更高要求。
據了解，不只如此。近兩年塑料行業(yè)價格動搖頻率加快，以
往較為明顯的季節(jié)性走勢現在卻不復存在，市場經常出現淡
季不淡、旺季不旺的情況。
石化企業(yè)開始重視上下游的銜接，近兩年不時提高產品
的直銷率。貿易商作為產業(yè)緩沖地帶的作用大大減弱，再加
上進口利潤倒掛，以前那種靠經驗來經營塑料貿易的模式已
經行不通，貿易商越發(fā)難做。
實際上，塑料產業(yè)的這些變化，在多數業(yè)內人士看來都
在情理之中。傳統(tǒng)的塑料市場交易模式經營成本高，產品經
一級級的經銷商、貿易商再到終端客戶手中形成了眾多的易
手利潤、大量流通環(huán)節(jié)，最后再把高額成本轉嫁到終端客戶
身上，客戶也只能被迫接受高額的原料成本。
傳統(tǒng)塑料市場交易模式地域局限性也非常大。眾所周
知，全國大型的塑料實體市場屈指可數，而且大都分布在華
東華南地區(qū)，其他地區(qū)雖有著數量龐大的中小型塑料制品終
端客戶，但相對于沿海地區(qū)其他區(qū)域的廠家在貨源的選擇性
上要少了很多，而且成本相對還高許多。
一端是貿易商利潤大幅縮水，一頭是終端客戶采購成本
高昂，近年來，期貨工具的引進、產能的迅速擴張、煤化工產
品的介入，都共同促進著塑料行業(yè)需要進一步結構調整轉型
升級。
隨著煤化工技術的不斷完善，從中長期來看，塑料產品
多樣化的趨勢愈加明顯，國內中低端貨源的對外依存度將大
幅下降。除了內貿受到煤化工產品沖擊外，進口貿易或也難
逃厄運。煤化工產品的進入將加快中間貿易商的整合，不能
夠轉型的貿易商或被大型貿易商逐步吞并，或直接被市場淘
汰。
2 塑料電商平臺為塑料產業(yè)帶來新機遇
隨著科技的進步，迅猛發(fā)展的互聯網經濟已完全覆蓋了
人們生活。互聯網經濟已從傳統(tǒng)的零售業(yè)務發(fā)展開來，逐步
滲透到大宗商品市場領域，互聯網具有高效、集約、便捷和參
與群體廣泛的特點，商家通過互聯網從事塑料貿易活動，互
聯網的跨時空特點，打破了傳統(tǒng)批發(fā)市場地域的局限性，為
“塑料行業(yè)”跨區(qū)域、集約化發(fā)展提供了平臺。大宗商品在互
聯網交易是對傳統(tǒng)市場體系的進一步完善和補充使得傳統(tǒng)
的消費市場格局發(fā)生了質的變化。
當前我國塑料原料電商平臺發(fā)展處于互聯網行業(yè)發(fā)展
三期中的萌芽期(萌芽期、寒冬期和成長期)。我國擁有全
球第一位的現貨貿易量，如何利用現代信息技術，做大做強
塑料原料行業(yè)電商平臺，不僅僅是市場發(fā)展的問題，更是競
爭中優(yōu)化生存能力的問題。 (環(huán)塑網)

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